關(guān)于去除水體中藻類的論文
目前，飲用水源富營養(yǎng)化已經(jīng)成為全球性的問題，由此帶來的水華爆發(fā)以及藻類代謝產(chǎn)物對飲用水處理和水質(zhì)安全帶來了嚴(yán)重的影響。藻類的過度繁殖會產(chǎn)生惡臭和藻毒素[1],對人體健康產(chǎn)生極大威脅。另 外 有 研 究 表 明，當(dāng) 藻 類 數(shù) 量 低 于500 cells/ mL時，不會引起濾池堵塞；當(dāng)藻類數(shù)量為500 ~ 1 000 cells/ mL時，濾池會稍許堵塞；當(dāng)藻類數(shù)量1 000 ~ 2 000 cells/ mL時，濾池出現(xiàn)明顯堵塞；當(dāng)藻類數(shù)量超過2 000 cells/ mL時，濾池出現(xiàn)嚴(yán)重堵塞[2].因此在水華爆發(fā)的時候，過量的藻會堵塞濾池，縮短濾池的過濾周期，造成濾池反沖洗頻繁。
傳統(tǒng)的飲用水處理主要利用混凝/沉淀工藝去除藻細(xì)胞。但由于藻細(xì)胞zeta電位在- 40 mV以上，穩(wěn)定性較高、比重小、難以下沉[3],因此傳統(tǒng)的混凝沉淀法去除藻類的效率非常有限。增大混凝劑的投加量雖然可以強(qiáng)化混凝效果，但會造成成本增大和出水鋁超標(biāo)等問題。而許多學(xué)者的研究已經(jīng)表明采用化學(xué)氧化劑（如CuSO4、含氯化合物、臭氧、高鐵酸鉀、高錳酸鉀等）進(jìn)行預(yù)氧化能很好地強(qiáng)化除藻效果并減少混凝劑投加量[4 - 7].然而，預(yù)氧化也會產(chǎn)生一些負(fù)面影響，因為預(yù)氧化過程中會脅迫藻細(xì)胞釋放胞外有機(jī)物（EOM）和胞內(nèi)有機(jī)物（IOM），而這些有機(jī)物正是消毒副產(chǎn)物（DBPs）的前體物，會增加水質(zhì)具致突變性的危險[8].近幾年有學(xué)者提出適度預(yù)氧化的理念，以達(dá)到既能有效地強(qiáng)化混凝去除藻細(xì)胞又可有效地控制胞內(nèi)有機(jī)物釋放[9].
由于藻細(xì)胞具有活性，其預(yù)氧化強(qiáng)化混凝的過程雖然和一般的無機(jī)膠體和懸浮物的混凝過程相似，但其受到的影響因素更為復(fù)雜。氧化劑、藻細(xì)胞的形態(tài)、水中天然有機(jī)物、藻源有機(jī)物和混凝劑種類等因素都會影響預(yù)氧化強(qiáng)化混凝去除藻類的效果。
本論文綜述了上述因素對預(yù)氧化強(qiáng)化混凝去除水體中藻類的影響，并展望了預(yù)氧化強(qiáng)化混凝去除藻類的應(yīng)用前景。
1氧化劑的種類對預(yù)氧化強(qiáng)化混凝去除藻類的影響
采用氧化劑預(yù)處理會加強(qiáng)混凝作用，并能有效地提高藻類及其胞內(nèi)、外分泌物的去除效率。目前，常用的氧化劑主要包括含氯化合物、臭氧、高錳酸鉀和高鐵酸鉀等。這些氧化劑都能滅活藻細(xì)胞，提高混凝去除藻細(xì)胞的效果，但是不同的氧化劑具有不同的特點(diǎn)。
含氯化合物是目前應(yīng)用最廣泛的預(yù)氧化劑，一般以液氯或次氯酸鈉的形式投加至水體中。不同投加量的含氯化合物對藻類的去除效果具有較大差異。Steynberg等[10]的研究表明當(dāng)氯的投加量為2 mg / L時，預(yù)氯化強(qiáng)化混凝去除衣藻和眼蟲藻的效率分別提高85%和95%.但是Plummer等[4]使用1 mg / L的液氯進(jìn)行預(yù)氯化強(qiáng)化混凝時，綠藻和硅藻的去除效果僅僅提高了10%.導(dǎo)致預(yù)氯化強(qiáng)化混凝去除藻類的效率差別較大的另外一個原因可能是不同實驗所使用的優(yōu)勢藻的種類不同。值得注意的是，采取預(yù)氯化強(qiáng)化混凝去除藻細(xì)胞的過程中存在生成三氯甲烷、鹵乙酸等消毒副產(chǎn)物的風(fēng)險，危害人體健康，在實際運(yùn)用中，要嚴(yán)格控制含氯化合物的投加量并通過模擬實驗確定較優(yōu)值。
臭氧的氧化還原電位為2. 07 V,在常用的水處理氧化劑中氧化能力最強(qiáng)。臭氧預(yù)氧化有助于滅活藻類、強(qiáng)化混凝。Widrig等[5]的研究表明臭氧預(yù)氧化對三氯化鐵混凝去除藻類具有一定的強(qiáng)化效果，且提高臭氧投加量時混凝效果會進(jìn)一步加強(qiáng)。但是，當(dāng)臭氧投加量過高時，水體中有害物質(zhì)如醛類、酮類、有機(jī)酸、溴酸鹽的濃度會升高。此外，臭氧的發(fā)生裝置昂貴、操作復(fù)雜、運(yùn)行費(fèi)用高等特點(diǎn)都限制了臭氧的實際應(yīng)用。
高錳酸鉀是一種強(qiáng)氧化劑，水處理中一般使用高錳酸鉀或者高錳酸鉀復(fù)合藥劑（PPC），其對混凝除藻的強(qiáng)化效果非常顯著。Chen等[6]的研究表明，當(dāng)高錳酸鉀的投加量為2 mg / L時，預(yù)氯化強(qiáng)化鋁鹽混凝去除藻細(xì)胞效率提高10% ~ 30%,一方面是因為高錳酸鉀預(yù)氧化會促使藻細(xì)胞聚集，另一方面是預(yù)氧化過程中會形成水合二氧化錳，對后續(xù)混凝過程有一定的促進(jìn)作用。但是，由于高錳酸鉀水溶液呈深紫色，且還原產(chǎn)物為二氧化錳，容易造成出水色度、濁度和余錳超標(biāo)，因此在實際使用中的投加量必須得到嚴(yán)格控制。
高鐵酸鹽是一種六價鐵的化合物，易溶于水。在水中，高價鐵以FeO2 -4的形式存在，氧化能力介于高錳酸鉀和臭氧之間。高鐵酸鹽對微生物有極強(qiáng)的抑制作用，且具有投加量小、見效快、無毒、無二次污染等優(yōu)點(diǎn)，苑寶鈴等在處理以顫藻為優(yōu)勢藻種的源水時，選用高鐵酸鹽進(jìn)行預(yù)氧化，較好地強(qiáng)化了后續(xù)聚合氯化鋁（PAC）混凝除藻效率，且除藻效果明顯優(yōu)于預(yù)氯化除藻的效果[7].但是高鐵酸鹽在水溶液中穩(wěn)定性較差，受pH、溫度、濃度及雜質(zhì)等因素影響較大，限制了其實際工程運(yùn)用。
總體來說，含氯化合物由于其經(jīng)濟(jì)性、適用性較好，是目前最為常用的預(yù)氧化劑，但由于其對不同類別的藻屬的強(qiáng)化混凝效果差異較大，因此在實際運(yùn)用中應(yīng)根據(jù)源水中優(yōu)勢藻屬的類別來選擇，同時含氯化合物的投加量不宜過高，以降低消毒副產(chǎn)物造成的風(fēng)險。高錳酸鉀和臭氧氧化能力較強(qiáng)，對混凝除藻的強(qiáng)化能力顯著，預(yù)氧化過程中也沒有消毒副產(chǎn)物生成，但是它們的使用成本過高限制了在實際工程中的應(yīng)用。高鐵酸鹽作為一種新興的氧化劑，對混凝除藻有較好的強(qiáng)化作用的同時也能有效除去水中的氯仿前體物，同時不會產(chǎn)生 “三致”物質(zhì)，目前被許多學(xué)者認(rèn)為可取代含氯化合物預(yù)氧化強(qiáng)化混凝除藻。但是高鐵酸鹽在水中穩(wěn)定性較差，實際工程運(yùn)用中強(qiáng)化除藻效果受水質(zhì)條件影響較大，因此如何保持高鐵酸鹽的穩(wěn)定性還有待進(jìn)一步研究。
2藻細(xì)胞性質(zhì)對預(yù)氧化強(qiáng)化混凝去除藻類的影響
藻細(xì)胞的性質(zhì)包括形態(tài)、大小、表面電位、活性等，不同藻屬的藻細(xì)胞性質(zhì)都不一樣。藻細(xì)胞的形態(tài)、大小會對混凝效果產(chǎn)生影響，因為藻細(xì)胞的形態(tài)和大小決定了藻細(xì)胞的表面積，而已有研究表明藻細(xì)胞的表面積決定了其對混凝劑的需求量。如表1所示，藻細(xì)胞的表面積與混凝劑的需求量成正比，因此當(dāng)混凝條件相同時，藻細(xì)胞的表面積越大，混凝效果越差。另外，雖然藻細(xì)胞在正常水體的pH下都帶負(fù)電，但不同的藻細(xì)胞zeta電位不一樣，而zeta電位越高，藻細(xì)胞越穩(wěn)定，越難與混凝劑形成絮體而被去除[11].儲昭升等研究發(fā)現(xiàn)一些活體的藻細(xì)胞如藍(lán)藻細(xì)胞中存在一種充滿氣體的細(xì)胞器，是剛性、中空蛋白質(zhì)的圓柱體的.氣囊結(jié)構(gòu)，因此可以自由調(diào)節(jié)浮力，使其擁有較高的穩(wěn)定性，不易于沉淀。但當(dāng)藻細(xì)胞失活時，穩(wěn)定性會降低，同時zeta電位也消失，更容易與混凝劑反應(yīng)形成絮體被去除[12].
此外，藻類生長過程中藻細(xì)胞的生理特征結(jié)構(gòu)等性質(zhì)會隨著不同的生長周期而改變，例如表面電負(fù)性、生理活性、胞外分泌物的性質(zhì)和含量以及細(xì)胞外部形態(tài)等的變化，這些生理特征的變化均會影響預(yù)氧化和混凝對藻類的去除作用。張素春[13]采用高錳酸鉀預(yù)氧化強(qiáng)化PAC混凝去除對數(shù)期和衰亡期的藻類時發(fā)現(xiàn)，在相同混凝劑和氧化劑投加量下，對衰亡期藻的去除效果明顯低于對數(shù)期的藻類，主要是因為處于衰亡期的藻液中AOM比對數(shù)期的更多，且AOM中抑制混凝效果的物質(zhì)更多，從而導(dǎo)致達(dá)到相同效果必須投加更多的混凝劑。
3天然有機(jī)物（NOM）對預(yù)氧化強(qiáng)化混凝去除藻類的影響
天然有機(jī)物主要是一些腐殖質(zhì)類物質(zhì)，從官能團(tuán)而言，主要是由酚類、羧酸類、醇類、胺及嘌呤等組成，所以天然有機(jī)物作為陰離子聚合物，對混凝有一定的干擾作用。當(dāng)水中存在天然有機(jī)物的時候，混凝劑會優(yōu)先和水中的天然有機(jī)物如腐植酸和富里酸反應(yīng)，降低有效投加量。因此天然有機(jī)物的存在會降低混凝效果，而天然有機(jī)物的組成成分決定了它對混凝效果的影響。
Yang等[14]的研究表明，經(jīng)過2 mg / L的ClO2預(yù)氧化后，天然有機(jī)物中親水性有機(jī)物所占比例從50%上升至69%;分子量小于1 KDa的比例從39%上升到53%,而分子量大于30 KDa的比例從24%下降至14%.因此ClO2預(yù)氧化會使天然有機(jī)物中親水有機(jī)物的比例增加，并且會將一些大分子有機(jī)物氧化成小分子有機(jī)物。Vorapot等通過傅立葉紅外光光譜分析得到疏水性有機(jī)物主要由一些大分子芳香族有機(jī)物組成，而親水性的有機(jī)物主要由一些脂類、碳氮化合物（如碳水化合物，多糖和氨基酸）組成[15].因此當(dāng)藻液中存在天然有機(jī)物時，ClO2會優(yōu)先破壞天然有機(jī)物中的芳香結(jié)構(gòu)和共軛結(jié)構(gòu)，將水中天然有機(jī)物中大分子的芳香烴和長鏈脂肪族轉(zhuǎn)換為小分子和親水性有機(jī)物。而混凝效果受水中溶解性有機(jī)物的濃度和分子量的影響較大，當(dāng)溶解性有機(jī)物濃度較高，分子量較小時候，溶解性有機(jī)物會降低混凝去除藻類的效果。因此在預(yù)氧化條件下，NOM的存在會抑制混凝去除藻類的效果。
4藻源有機(jī)物對預(yù)氧化強(qiáng)化混凝去除藻類的影響
藻源有機(jī)物主要是細(xì)胞生長過程中向外界分泌的有機(jī)物，而經(jīng)過預(yù)氧化處理過的藻液中，則還包含預(yù)氧化過程中細(xì)胞內(nèi)部釋放出來的有機(jī)物（IOM）。Wert等[16]研究了ClO2預(yù)氧化對藻細(xì)胞胞內(nèi)有機(jī)物的影響。發(fā)現(xiàn)預(yù)氧化過程中會使藻細(xì)胞釋放微囊藻藻毒素（MCLR）、2甲基異冰片（MIB）和土臭素等胞內(nèi)有機(jī)物。釋放機(jī)理如圖1所示。預(yù)氧化過程中，氧化劑會攻擊細(xì)胞壁，使細(xì)胞破裂，釋放藻源有機(jī)物。
目前，許多研究已經(jīng)證明了藻源有機(jī)物的存在對混凝效果有較大的影響。一般認(rèn)為，藻源有機(jī)物的成分為類蛋白質(zhì)、糖類和脂類，這些物質(zhì)在混凝中表現(xiàn)為陰離子特性，而實際工程中一般多使用金屬陽離子混凝劑，所以在混凝過程中，混凝劑都會優(yōu)先與它們形成配合物、絡(luò)合物膠體，減少有效投加量。另外藻源有機(jī)物中有一種金屬酶，對金屬陽離子有很強(qiáng)的吸附作用，所以當(dāng)水體中的藻源有機(jī)物濃度過高時，會大大的削弱混凝效果[17].
喬俊蓮等[18]研究了不同混凝劑對EOM移除后的藻液和原藻液的除藻效果，發(fā)現(xiàn)EOM對混凝的影響具有利弊雙重性。在混凝初期，由于混凝劑會優(yōu)先和EOM結(jié)合，使有效投加量降低從而影響混凝效果。而在混凝后期，前面與混凝劑結(jié)合的EOM會增強(qiáng)吸附架橋和網(wǎng)捕作用，形成密實的絮體，改善了沉降效果。Takaara等[19]通過將胞外有機(jī)物（EOM）和細(xì)胞有機(jī)物（IOM）分別離心提純后，獨(dú)立研究兩者對混凝的影響，分析得到EOM和IOM的存在都會對混凝效果產(chǎn)生抑制作用。分別對EOM和IOM的組成成分進(jìn)行分析后發(fā)現(xiàn)，IOM中類蛋白質(zhì)物質(zhì)的含量明顯高于EOM.而類蛋白質(zhì)與混凝劑形成絡(luò)合物是抑制混凝效果的一個主要原因。所以IOM對混凝效果的抑制能力明顯強(qiáng)于EOM.因此在實際工程運(yùn)用中，控制IOM的釋放對后續(xù)混凝效果的影響十分重要。預(yù)氧化應(yīng)該遵從適度預(yù)氧化原則，就是在破壞藻細(xì)胞穩(wěn)定性的前提下，盡量控制細(xì)胞釋放出來過多的IOM,才能達(dá)到最好的混凝效果。
5混凝劑種類對預(yù)氧化強(qiáng)化混凝去除藻類的影響
常用于除藻的混凝劑主要分為簡單無機(jī)混凝劑、聚合無機(jī)混凝劑、聚合有機(jī)混凝劑和生物絮凝劑等。目前，實際工程中一般選用金屬混凝劑和無機(jī)高分子混凝劑。金屬混凝劑主要包括鐵鹽和鋁鹽，鐵鹽對親水性有機(jī)物和小分子有機(jī)物的去除效果較好，而鋁鹽對大分子有機(jī)物的去除效果較好[20,21].王振紅等[22]的研究表明高錳酸鉀預(yù)氧化后，使用硫酸鐵混凝的除藻效果要優(yōu)于硫酸鋁。主要是因為預(yù)氧化后，水中的小分子有機(jī)物與親水性有機(jī)物的比例會上升，因此預(yù)氧化后，鐵鹽的混凝效果要優(yōu)于鋁鹽。而當(dāng)使用鐵鹽作為混凝劑時，Ma等[23]發(fā)現(xiàn)使用高錳酸鉀預(yù)氧化后，投加相同劑量的二價態(tài)鐵鹽混凝去除銅綠微囊藻的效果要明顯優(yōu)于三價態(tài)鐵鹽，其分別對KMnO4Fe（II）和KMnO4Fe（III）混凝過程產(chǎn)生的絮體進(jìn)行生長動力學(xué)研究，發(fā)現(xiàn)使用二價態(tài)鐵鹽混凝時，絮體的生長速度和平均粒徑大小明顯優(yōu)于三價態(tài)鐵鹽混凝，主要是由于二價鐵在氧化劑存在的條件下被氧化成三價鐵，而新生成的三價鐵活性較預(yù)先配置好的三價鐵強(qiáng)，混凝效果更好。另外許多研究也表明無機(jī)高分子混凝劑的效果普遍要優(yōu)于金屬混凝劑[24],但是高分子混凝劑相對普通金屬混凝劑價格要高，在實際運(yùn)用中還需要根據(jù)處理需求進(jìn)行選擇。
常規(guī)絮凝劑的大量使用會給環(huán)境和人類健康帶來一些問題，如人體中鋁含量過高就可能引起阿爾茨海默氏病。因此，尋找無毒的混凝劑代替常規(guī)的金屬混凝劑成為了一個研究熱點(diǎn)。Anderson[25]早在1997年就提出了粘土是最有前景的絮凝除藻材料，近年來我國也有學(xué)者將改性后的粘土作為混凝劑處理藻細(xì)胞并取得了良好的效果[26].另外，生物絮凝劑由于其具有安全性和無二次污染的優(yōu)點(diǎn)，也有望替代傳統(tǒng)絮凝劑。
6小結(jié)
目前，我國水體富營養(yǎng)化情況依然十分嚴(yán)峻。可以預(yù)見的是，在沒有一種更加經(jīng)濟(jì)高效的新型除藻工藝被開發(fā)出來前，預(yù)氧化強(qiáng)化混凝工藝在今后很長一段時間內(nèi)仍將是應(yīng)對水體富營養(yǎng)化導(dǎo)致的藻類爆發(fā)的首選處理手段。預(yù)氧化強(qiáng)化混凝去除藻類的機(jī)理十分復(fù)雜，是物理、化學(xué)和生物反應(yīng)協(xié)同作用的結(jié)果，受到的影響因素較為混雜。本文主要綜述了氧化劑、藻細(xì)胞的形態(tài)、水中天然有機(jī)物、藻源有機(jī)物和混凝劑種類五個主要因素對強(qiáng)化混凝去除藻類效果的影響，得到如下主要結(jié)論及建議：
�。�1）不同藻屬的性質(zhì)如形態(tài)、大小、表面電位、活性等存在較大的差異，因此采用不同的氧化劑預(yù)氧化不同性質(zhì)的藻類，對后續(xù)混凝效果的影響也不盡相同。針對源水中優(yōu)勢藻種的類別，應(yīng)合理選擇氧化劑的種類。
（2）預(yù)氧化過程中，藻細(xì)胞會向水體中釋放藻源有機(jī)物，混凝劑會優(yōu)先與它們反應(yīng)形成配合物、絡(luò)合物膠體，減少有效投加量。因此，運(yùn)用預(yù)氧化強(qiáng)化混凝處理高濃度藻水的關(guān)鍵是控制預(yù)氧化效果，進(jìn)行適度預(yù)氧化，達(dá)到既能滅活藻細(xì)胞又能盡量降低藻源有機(jī)物的釋放的效果。
�。�3）對于水體中天然有機(jī)物的分布、成分以及轉(zhuǎn)化規(guī)律需要展開深入的研究，揭示水源水質(zhì)的特征對混凝效果影響的規(guī)律，進(jìn)一步對水中天然有機(jī)物如腐植酸、富里酸、蛋白質(zhì)以及多糖類物質(zhì)等的削弱或優(yōu)化混凝過程加以研究。
�。�4）對于既定的水質(zhì)體系，在水質(zhì)特征和優(yōu)勢藻屬確定的基礎(chǔ)上，應(yīng)當(dāng)進(jìn)行混凝劑的優(yōu)化選擇，建立預(yù)氧化過程和混凝過程之間的優(yōu)化集成，形成最優(yōu)的預(yù)氧化 混凝系統(tǒng)，達(dá)到經(jīng)濟(jì)性和高效性的統(tǒng)一。
（5）未來的研究方向應(yīng)針對不同的水質(zhì)體系，探索使用不同的氧化劑和混凝劑，提高預(yù)氧化 混凝工藝去除藻類的效果，建立系統(tǒng)完善的數(shù)據(jù)庫，得到最優(yōu)化的工藝條件，為實際工程運(yùn)用提供技術(shù)指導(dǎo)。
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